Nghiên cứu mới khám phá các hiệu ứng spin trong quá trình thủy phân được xúc tác sắt ảnh hưởng như thế nào đến hoạt động xúc tác, nâng cao tốc độ phản ứng và độ chính xác trong tính chọn lọc vùng. Bước đột phá này mang lại tiềm năng đáng kể cho việc cải tiến thiết kế chất xúc tác. Quá trình thủy phân các alkyne được xúc tác sắt trải qua hai bề mặt năng lượng tiềm năng, trạng thái bộ ba (màu đỏ) và bộ năm (màu xanh), trong đó sự trao đổi chéo spin làm giảm hiệu quả hàng rào năng lượng phản ứng và quá trình khử định vị spin giữa sắt và phối tử điều chỉnh linh hoạt quá trình oxy hóa và trạng thái spin của tâm kim loại. Nhà cung cấp dịch vụ: Science China Press (A) Đặc tính cấu trúc đơn tinh thể và các trạng thái từ, hóa trị và spin liên quan của chất xúc tác hoạt động và tính toán cấu trúc điện tử; (B) Tính toán DFT của biểu đồ năng lượng trong quá trình phản ứng. Nhà cung cấp dịch vụ: Science China Press (A) Quay và tính các thay đổi dân số của các trạng thái chuyển tiếp và trung gian quan trọng trong quá trình phản ứng; (B) Cấu trúc điện tử và sự chiếm giữ quỹ đạo của các chất trung gian và trạng thái chuyển tiếp quan trọng trong quá trình phản ứng. Nguồn: Nhà xuất bản Khoa học Trung Quốc
New research uncovers how spin effects in iron-catalyzed hydrosilylation influence catalytic behavior, enhancing reaction rates and precision in regioselectivity. This breakthrough offers significant potential for advancing catalyst design. The iron-catalyzed hydrosilylation of alkynes undergoes two potential energy surfaces, the triplet (red) and quintet (blue) states, where the spin crossover effectively lowers the reaction energy barrier, and the spin-delocalization between iron and ligand dynamically modulate the oxidation and spin states of the metal center. Credit: Science China Press (A) Characterization of the single crystal structure and related magnetic, valence and spin states of the active catalyst and calculation of the electronic structure; (B) DFT calculations of the energy profile during the reaction. Credit: Science China Press (A) Spin and charge population changes of key intermediates and transition states during the reaction process; (B) Electronic structure and orbital occupation of key intermediates and transition states during the reaction process. Credit: Science China Press
SciTechDaily
274 ngày
